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活性炭孔径扩大提高染料吸附量

来源:韩研活性炭网 作者:韩研活性炭网 2018-11-27

  活性炭孔径扩大提高染料吸附量,为了克服传统活性炭材料的窄孔径分布的局限性并实现对大分子吸附的广泛适应性,我们在此开发了一种新型的活性炭,其具有扩大的孔径分布,用于高速和高容量水溶液。染料分子(罗丹明B)吸附。这种活性炭的制备是通过原煤,以ZnCl 2和CO 2为活化剂,采用简便的一步法矿物辅助化学-物理活化策略实现的。该方法产生的活性炭具有孔径变宽的分级孔结构,具有高表面积和大孔体积,对罗丹明B吸附量非常高。

  水性染料吸附试验

  为了评价这款活性炭的水性大分子吸附能力,使用罗丹明B水溶液作为目标吸附系统。在运行中,将20 mg活性炭与100 mL罗丹明B水溶液混合,初始浓度为200 mg/L-1。在室温(25℃)下,在给定的时间段(0-180分钟)内,在温控混合平台中以400rpm的搅拌速率搅拌混合物。之后,收集上清液,用紫外可见分光光度计(波长554nm)检测残留罗丹明B的浓度。通过记录上清液中罗丹明B浓度随吸附时间的增加而获得的吸附动力学特征。

  另外,为了进一步比较制备的活性炭的吸附动力学,在0-30分钟内在100W的超声功率和40kHz的频率下进行时间缩短的超声辅助吸附试验。使用上述类似方法分析活性炭的超声辅助吸附动力学特征。

  活性炭的结构特征

  经过系统地研究制备的活性炭的结构信息,在此基础上可以揭示孔隙度发展机制。首先,通过SEM和TEM分析确定了原煤及其衍生活性炭的形态和微观结构,如图1所示。图1a显示了原煤的微观形态,其由大量聚集的微晶组成。图1a进一步提出了一种紧凑的堆叠结构,而不在所述外表面的孔。图1b显示了原煤的TEM图像,显示了类似于多层石墨的折叠层状结构。图1c显示了原煤的高分辨率TEM(HRTEM)图像,其显示出无定形碳性质。图1d-F示出了由物理活化过程中从活性炭表现出类似于原煤的聚集板结构中获得的活性炭样品的微观结构信息。图1e所示的活性炭的TEM图像表明,在升温化学-物理活化处理后,原煤的良好折叠的层状结构膨胀和杂乱,主要是由于活化的介入和蚀刻效应。活性炭的HRTEM图像如图1f所示进一步证明了相对于原煤的致密无定形碳骨架,具有小孔分布的扩展碳结构。为了比较,通过单独的化学活化或CO 2物理活化获得的化学活性炭和物理活性炭样品也表征为如图1g-i(化学)和图1j-l(物理)中所示。它表现出不同程度的结构膨胀和孔隙发展。具体地,化学活化的活性炭显示出比物理活化的活性炭更低的结构膨胀度。从图1j和图l中可以看出,化学活性炭在外表面上显示出明显的孔(图1j),在HRTEM图像中显示出孔径(图1l)远大于物理活性炭。因此,可以得出结论,活化方法对煤的碳结构演化具有重要影响。

  图1、原煤的SEM和TEM图像以及通过各种活化程序得到的衍生活性炭。原煤的SEM(a),TEM(b)和HRTEM(c)图像,SEM(d),TEM(e)和HRTEM(f)活性炭图像,SEM(g),TEM(h)和HRTEM(i)化学活性炭的图像;SEM(j),TEM(k)和HRTEM(1)物理活性炭图像。

  活性炭的RhB吸附动力学

  为了进一步研究孔结构对水性大分子吸附能力的影响,评价了制备的具有各种孔结构的活性炭(例如微孔碳和分级多孔碳)的罗丹明B(RhB)吸附动力学。图2a显示了4小时内各种活性炭的吸附容量随时间的变化,吸附动力学过程可以分解为两个阶段:(1)活性炭上吸收的RhB(q t)的量迅速增加吸附时间从0增加到120分钟;(2)120分钟后,吸收的RhB量(q t)在活性炭上达到几乎恒定的值,表明吸附平衡?焖俚某跏嘉剿俾适怯捎诨钚蕴康母弑砻婊突钚晕坏,并且缓慢增加的吸附能力是由于吸附表面的饱和直到在240分钟达到平衡。此外,可以发现,在测试的活性炭中,活性炭显示出比其他样品高得多的初始吸附率。吸附饱和后,活性炭的最大吸附容量达到880.1mg/g-1。

  图2、吸附动力学结果。(a)吸附能力随时间的变化;(b)典型样品的BET表面积的标准化吸附容量;(c)活性炭的伪一阶动力学拟合;(d)活性炭的伪二阶动力学拟合。

  由于缩短吸附时间对于经济有效的工业操作具有重要意义,我们进一步采用超声辅助策略来加速RhB吸附并缩短制备的活性炭的饱和时间,这对制备的活性炭的孔结构几乎没有影响。超声辅助下的吸附时间固定为30分钟。图3a显示了在30分活性炭和微孔活性炭作为时间函数的吸附容量,活性炭从中获得高达839 mg/g-1的高RhB吸附容量。在30分钟内(饱和容量的99%),而微孔活性炭可以获得67%的饱和吸附容量(345 mg/g-1)),进一步证明了分级多孔活性炭相对于微孔活性炭的吸附动力学优势。图3b进一步说明了这两种样品随时间的上清液的颜色变化,其生动地证明了活性炭相对于微孔活性炭的高速吸附能力。

  图3、(a)多孔活性炭和微孔活性炭在超声辅助吸附试验下作为时间函数的吸附容量;(b)两种活性炭随时间的上清液的显色过程。

  总之,这项工作展示了一种简便的一步法矿物辅助化学-物理活化策略,以扩大原煤中活性炭的孔径分布,追求高速和高容量染料分子(罗丹明B)吸附。在一步升温过程中,低温ZnCl 2活化产生微孔并且升高温度诱导在CO 2和煤结构之间的矿物催化蚀刻反应下形成孔径变宽的中孔。结果,获得的活性炭具有孔径变宽的分级孔结构,具有高表面积和大孔体积。这种良好的孔结构赋予罗丹明B的饱和吸附能力达880 mg/g-1。超声辅助吸附试验进一步证明了活性炭的高速吸附能力,罗丹明B吸附容量在30分钟内达到839 mg/g-1(饱和容量的96%),而单独使用ZnCl获得的微孔活性炭活化可以达到375 mg/g-1的容量。

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